Od 1941 należał do grupy opozycjonistów skupionych wokół Helmutha Jamesa von Moltkego. Brał też udział w pierwszym zjeździe w Krzyżowej. Po nieudanym zamachu na Hitlera z 20 lipca 1944 roku udało mu się przekazać wielu członkom rodzin spiskowców ostatnie wiadomości od uwięzionych opozycjonistów. Niezdekonspirowany przed gestapo dożył końca wojny.
Publikacje W dorobku publikacyjnym H. Poelchaua znajdują się m.in.: Harald Poelchau Die letzten Stunden: Erinnerungen eines Gefängnispfarrers. Aufgezeichnet von Alexander Graf Stenbock-Fermor, 3. Auflage. Verlag Volk und Welt, Berlin 1987, (Erstausgabe 1949). Werner Maser, Harald Poelchau Der Mann der tausend Tode starb, Pabel-Moewig Verlag, Rastatt 1986, . Werner Maser, Harald Poelchau Pfarrer am Schafott der Nazis: Der authentische Bericht des Mannes, der über 1000 Opfer des Hitler-Regimes auf ihrem Gang zum Henker begleitete, 1. Auflage. Pabel-Moewig Verlag, Rastatt 1982, (Originalausgabe). Harald Poelchau Die Ordnung der Bedrängten: Autobiographisches und Zeitgeschichtliches seit den zwanziger Jahren, Hentrich und Hentrich, Berlin 1963,