Wyższe piętro przeznaczone było dla prac reprezentujących nowoczesną, aczkolwiek dobrze ugruntowaną sztukę od realizmu do impresjonizmu. W jednym z bogato udekorowanych pokoi pałacowych stała rzeźba Auguste’a Rodina, zaś na ścianach wisiały obrazy Édouarda Maneta, Vincenta van Gogha, Paula Gauguina i Paula Cézanne’a. Piętro to mieściło również dzieła przedstawicieli Berlińskej Secesji, takich jak Wilhelm Trübner, Max Liebermann, Max Slevogt, czy Lovis Corinth. Natomiast na ostatnim piętrze utworzono, pierwszą pod auspicjami państwa, wystawę prac przedstawicieli niemieckiego ekspresjonizmu, m.in. Ericha Heckela, Ernsta Ludwiga Kirchnera, Otto Muellera i Maxa Pechsteina. Ze względu na trudną sytuację ekonomiczną kraju Ludwig Justi musiał prowadzić galerię w oparciu o pożyczone eksponaty i organizowanie wystaw czasowych, co jednakowoż przyczyniło się do tego, że galeria była najczęściej odwiedzanym muzeum w Berlinie. Zgodnie z opinią historyka sztuki i asystenta dyrektora Berliner Nationalgalerie, Alfreda Hentzena, placówka w tamtych czasach miała najlepsze zbiory ze wszystkich niemieckich galerii wystawiających dzieła sztuki nowoczesnej. W 1927 roku muzeum w Kronprinzenpalais odwiedził Alfred H.