2001–2007: Ta pio megala s’agapo, Hilia hronia i Kate mu skepsi Na przełomie 2001 i 2002 roku do składu C:Real dołączyła wokalistka Irini Duka. Od tej pory zespół zaczął nagrywać piosenki w języku greckim. Pierwszym greckojęzycznym singlem w ich dorobku został utwór „Ta se timamai”, który zapowiadał nowy album grupy. W październiku 2003 roku ukazała się ich trzecia płyta studyjna zatytułowana Ta pio megala s’agapo, która została wydana pod szyldem wytwórni Epic Records (Sony Music Entertainment). Drugim singlem z krążka została piosenka „Ta perimeno”, która stała się radiowym przebojem w kraju.
W październiku 2004 roku zespół wydał swój czwarty album studyjny zatytułowany Hilia hronia. Na płycie znalazł się m.in. utwór „Etsi kanun ou kardies”, który został nagrany z gościnnym udziałem greckiego piosenkarza Giannisa Vardisa. W grudniu 2005 roku ukazała się reedycja płyty zawierająca dwie nowe piosenki: „Meine dipla mu” i „Etsi m’aresei na zo”. W tym samym roku ukazała się reedycja krążka zawierająca dodatkową płytę z siedmioma nowymi ścieżkami, w tym jedną nową piosenką („Etsi m’aresei na zo”) oraz sześcioma remiksami.