Na początku 1862 roku został asystentem Benjamina Goulda i był z nim blisko związany w pracy naukowej przez wiele kolejnych lat. Gould pracował dla U.S. Coast Survey zajmując się opracowywaniem ulepszonych astronomicznych metod określania długości geograficznej. W 1864 roku Chandler również został zatrudniony przez tę instytucję i pracował dla niej przez następne sześć lat – jako pomocnik, prowadził obserwacje astronomiczne i obliczenia. Brał udział w określaniu długości geograficznej Calais (Maine) i Nowego Orleanu, uczył się najnowszych metod obliczeniowych, doskonalił umiejętności obserwacyjne oraz poznawał najnowsze instrumenty pomiarowe. Odmówił wyjazdu z Gouldem do Argentyny w 1869 roku, gdyż wkrótce miał się pobrać.

Po wyjeździe Goulda postanowił porzucić na jakiś czas działalność naukową i zatrudnił się na lukratywnym stanowisku aktuariusza w firmie ubezpieczeniowej, musiał się jednak przeprowadzić do Nowego Jorku. 20 października 1870 roku ożenił się z Caroline Margaret Herman. Sześć lat później zmienił pracodawcę i wrócił wraz z rodziną do Bostonu.