Rok 1966 Przełomowy okazał się w karierze Chrisa Farlowe’a rok 1966. Wówczas to, z inicjatywy Andrew Loog Oldhama, od 1963 roku menedżera i producenta zespołu The Rolling Stones, przeniósł się do jego wytwórni Immediate. Nagrał dla niej singiel „Think”, spółki Jagger/Richards, który wszedł na listę The Official Chart zajmując miejsce 37. Latem natomiast nagrał największy, jak się później okazało, przebój w swojej karierze, „Out of Time”, również z repertuaru The Rolling Stones, który zajął pierwsze miejsce na wspomnianej liście. 16 września tego samego roku Chris Farlowe pojawił się w programie Ready, Steady, Go!, w którym wykonał przebój Otisa Reddinga „Mr. Pitiful”. W tym samym roku wydał również swój debiutancki album, 14 Things to Think About, na którym znalazły się jego wersje znanych przebojów, takich jak: wspomniany już „Think”, „Summertime” George’a Gershwina, „It's All Over Now, Baby Blue” Boba Dylana, „I Just Don't Know What to Do with Myself” spółki Burt Bacharach/Hal David i „Yesterday” spółki Lennon/McCartney.
Koniec dekady W 1968 roku zespół Chrisa Farlowe’a rozpadł się.
Lata 70. Latem 1970 roku artysta znalazł się w składzie zespołu Colosseum. Nagrał z nim 1 album studyjny i 1 koncertowy, będący największym osiągnięciem artystycznym tej formacji.