Po drugiej stronie maski (Hannibal Rising, 2007), podobnie jak Hayden Christensen, Macaulay Culkin, Hugh Dancy, Rupert Friend, Dominic Cooper i Tom Sturridge; jednak ostatecznie rolę tę zagrał Gaspard Ulliel.
Po swoim debiucie filmowym w Niezwykły dzień panny Pettigrew (Miss Pettigrew Lives for a Day, 2007) wg powieści Winifred Watson, został wymieniony w 2007 jako jeden z „Gwiazdorów Jutra” międzynarodowego ekranu. W styczniu 2007 po raz pierwszy pojawił się jako 17-letni Brett Aspinall w serialu BBC Waterloo Road. Pozostał w serii do marca 2008.
W 2009 Payne zagrał legendarnego piłkarza z Irlandii Północnej George’a Besta w komediodramacie telewizyjnym BBC Two Best: Nieodrodny syn (Best: His Mother’s Son) z Michelle Fairley i Laurą Donnelly.
8 marca 2010 roku znalazł się w obsadzie serialu HBO Luck jako Leon „Bug Boy” Micheaux u boku takich gwiazd jak Dustin Hoffman, Nick Nolte, Jill Hennessy i Dennis Farina.