Obszar jurysdykcji Jurysdykcja inkwizytorów Toledo obejmowała początkowo archidiecezję Toledo i egzymowany okręg Calatrava należący do zakonu kalatrawensów. W 1488 położone w tej archidiecezji okręgi Cazorla i Alcaraz zostały jednak przeniesione pod jurysdykcję inkwizycji z Jaen (później Kordoby). Okresowo, między 1506 a 1522, inkwizycji toledańskiej podlegała diecezja Siguenzy, którą później przeniesiono pod władzę trybunału z Cuenci. Na trwałe natomiast przyłączone zostały egzymowany przeorat hieronimicki w Guadalupe (w 1512) oraz okręgi Arenas de San Pedro i Cebreros w diecezji Avili (1528). Ostatnią zmianą było wyodrębnienie w połowie XVII wieku miasta Madryt, w którym utworzono samodzielny trybunał.
Archiwum i dane statystyczne Trybunał toledański jest jednym z nielicznych hiszpańskich trybunałów inkwizycyjnych, który ma dobrze zachowane archiwum. Obecnie jest ono przechowywane w Narodowym Archiwum Historycznym w Madrycie. Na podstawie zachowanej dokumentacji procesowej można sporządzić stosunkowo dokładne dane o liczbie przeprowadzonych przez ten trybunał procesów (mimo niekompletności dokumentacji z lat 1483–ok. 1575).