Pomiędzy ulicą Kazimierzowską i aleją Niepodległości, w miejscu planowanego rynku miasteczka Mokotów, powstał obudowany budynkami mieszkalnymi plac, na środku którego założono skwer (obecnie skwer Antoniego Słonimskiego).
Około 1933–1934 przy ul. św. A. Boboli 14 (późniejszy adres ulica Narbutta 86) wzniesiono gmach dydaktyczny i halę warsztatową Państwowej Wyższej Szkoły Inżynierskiej im. Hipolita Wawelberga i Stanisława Rotwanda (obecnie Gmach Stary Technologiczny Politechniki Warszawskiej). W 1938 roku na sąsiedniej działce rozpoczęto budowę gmachu Liceum Lotniczo-Samochodowego (nr 84), ale do wybuchu II wojny światowej ukończono tylko część budynku.
W 1938 roku ulica została wyasfaltowana.
Wschodni odcinek ulicy był terenem walk w czasie powstania warszawskiego. W godzinę „W” 1 sierpnia 1944 roku trzy kompanie batalionu „Bałtyk” ze zgrupowania Pułku „Baszta” zaatakowały gmach Szkoły Rękodzielniczej, w której stacjonował batalion SS liczący ok. 300−400 żołnierzy. Na skutek dużej przewagi przeciwnika polskie natarcie załamało się. Drugi atak na budynek, również zakończony niepowodzeniem, miał miejsce w nocy z 13 na 14 sierpnia 1944 roku. 14 sierpnia 1944 roku powstańcy bohatersko bronili reduty zorganizowanej w dwóch oficynach budynku nr 27a (tzw.