Casting W maju 2015 roku potwierdzono, że Hayley Atwell powtórzy rolę Peggy Carter. Pod koniec czerwca 2015 roku, poinformowano, że James D’Arcy powtórzy rolę Edwina Jarvisa, a Enver Gjokaj rolę Daniela Sousy. W lipcu 2015 roku potwierdzono powrót Dominica Coopera w roli Howarda Starka oraz Chada Michaela Murraya jako Jacka Thomsona. W sierpniu 2015 roku ujawniono, że jednym z czarnych charakterów będzie Madame Masque. We wrześniu 2015 poinformowano, że Bridget Regan powróci jako Dottie. W październiku 2015 roku poinformowano, że do obsady dołączyli Wynn Everett jako Whitney Frost, Lotte Verbeek jako Ana Jarvis, Currie Graham jako Calvin Chadwick i Reggie Austin jako Jason Wilkes. W październiku 2015 roku poinformowano, że do obsady dołączyli Kurtwood Smith jako Vernon Masters oraz Lesley Boone jako Rose. W listopadzie 2015 roku poinformowano, że Ken Marino zagra Josepha Manfredi. W grudniu 2015 roku poinformowano, że Lyndsy Fonseca powróci gościnnie w roli Angie.

Louis van Amstel, Dmitry Chaplin, Karina Smirnoff, Anna Trebunskaya, Sasha Farber i Damian Whitewood, profesjonalni tancerze z amerykańskiej wersji programu Dancing with the Stars, pojawią się w dziewiątym odcinku sezonu.

Zdjęcia Zdjęcia do sezonu rozpoczęły się pod koniec sierpnia, a zakończyły w grudniu 2015 roku.