Trzecim z wystąpień, które rozpoczęły wojnę o niepodległość, było powstanie Związku Ludności Angoli które rozpoczęło się 15 marca. Partyzanci przeszli do ofensywy na wieść o masakrach w Luandzie. Siły rebeliantów uderzyły na obszar północnej Angoli. W walkach zginęły tysiące Portugalczyków. Również i to wystąpienie zostało zdławione przez siły kolonialne. Jego uczestnicy wycofali się do sąsiedniego Zairu. W odwecie Portugalczycy spotęgowali represje – do końca roku z ich rąk zginęło 40 tysięcy Afrykanów. Rebelianci ze Związku Ludności Angoli jeszcze w tym samym roku powołali w Kinszasie Rewolucyjny Rząd Angoli na Wygnaniu z Holdenem Roberto. Rząd został poparty przez Organizację Jedności Afrykańskiej. Sam Związek zmienił nazwę na Narodowy Front Wyzwolenia Angoli (FNLA).
W 1964 roku z FNLA wystąpił Jonas Savimbi. Założył on rozłamową grupę partyzancką o nazwie Narodowy Związek na rzecz Całkowitego Wyzwolenia Angoli, w skrócie UNITA. Formacja początkowo przyjęła program maoizmu (z którego później zrezygnowała) co poskutkowało poparciem ze strony Chin, które przysłały rebeliantom na pomoc instruktorów.
W 1965 roku powstał Front Wyzwolenia Enklawy Kabindy (FLEC), na jego czele stanął Luis Ranque Franque.