Odziedziczył już teren niezależny feudalnie od Karolingów od 987, choć formalnie zależność wypowiedział król Aragonii Jakub I Zdobywca w 1258.
W 1002 roku odwiedził w Rzymie papieża Sylwestra II i pomógł mu rozwiązać konflikt o klasztor San Benet de Bages na jego korzyść. Między 1000 a 1002 rokiem musiał zmagać się z ekspedycjami wojennymi muzułmańskiego wojownika Al-Mansura. Gdy ten zmarł w 1002, Rajmund Borrell poprowadził kontratak na Lleidę. To sprowokowało syna Al-Mansura, Abd al-Malika al-Muzaffara, do kolejnego ataku na hrabstwo Barcelony, wspieranego przez Mozarabów, Kastylię i León. Na początku 1003 roku został on odparty przez koalicję okolicznych chrześcijańskich władców (jego brat Ermengol, Bernard I z Besalú i Wifred II z Cerdanyi) w bitwie pod Torà, a następnie w kolejnej bitwie pod Albesa, w której hrabia Barcelony również uczestniczył.