Wtedy też oddzielono Bibliotekę Narodową od Biblioteki Parlamentarnej.
31 marca 1966 roku były premier Australii, Robert Menzies położył kamień węgielny pod nowy budynek biblioteki, zaprojektowany przez Waltera Bunninga, mający 34 000 m² powierzchni, przewidzianej dla pomieszczenia 1 miliona książek i innych materiałów bibliotecznych. W 1968 roku budynek został ukończony. W maju do nowej siedziby przeniesiono z różnych miejsc w Canberze ponad 1 milion książek, co było jednym z największych tego typu przedsięwzięć w skali światowej. Do sierpnia w nowej siedzibie znalazło się wiele tysięcy broszur, 35 000 kartonów aktualnych gazet, 2 000 zbiorów rękopisów, 170 000 map, 400 000 fotografii lotniczych, 100 000 fotografii, 3 300 000 metrów taśmy filmowej z filmami oraz inne pozycje z kolekcji archiwum historycznego.
15 sierpnia 1968 roku premier Australii John Gorton dokonał otwarcia nowego budynku National Library. Budynek, opisany przez swego projektanta jako twór współczesny w grecko-rzymskim stylu, miał długość 104 m, szerokość 45,5 m i składał się z 5 kondygnacji. Koszt jego budowy wyniósł 8 milionów dolarów.