Wkrótce rozpoczął on zasiedlanie opustoszałego regionu Penedès aż po miejscowość Olèrdola (w 929).
W latach 936-7 poprowadził kolejną ekspedycję przeciw Maurom, w której zginął kadi z Walencji. Udało mu się zająć opuszczoną Tarragonę oraz wymusić trybut od Tortosy. Jednakże już w 940 roku odnoszący sukcesy Abd-ar-Rahman III zmusił Sunyera do sojuszu ze sobą i porzucenia sojuszu z Nawarrą (Sunyer planował wydać swoją córkę za Garcia I Sancheza).
W latach 40. X wieku poczynił liczne donacje dla klasztorów za duszę swojego syna Ermenegola. W 947 roku Sunyer abdykował i przeniósł się do klasztoru Ripoll, rozdzielając władzę między dwóch najstarszych synów. Miró miał odpowiadać za sprawy wewnętrzne, natomiast brat Borrell II - za wojsko i sprawy zagraniczne. Ten drugi tytułował się także królem Gotów, a w 948 roku odziedziczył po bezdzietnym wuju Sunifredzie II (wobec abdykacji ojca) Urgell. Sunyer zmarł tam prawdopodobnie w 950 lub 954 roku.
Małżeństwa i potomstwo Po raz pierwszy ożenił się w 914 z Aimildą. Miał z nią córkę: Gudinildę (915-960), żonę hrabiego Hugo I z Quercy (dzisiejszy departament Lot).