Lata 2009–2011 to wygrane nad mniej znanymi zawodnikami m.in. George’em Sotiropoulosem oraz porażki z Clayem Guidą oraz Gleisonem Tibau. Od 2012 to 2013 zanotował serię pięciu zwycięstw m.in. nad Anthonym Njokuanim, Evanem Dunhamem i Donaldem Cerrone. Świetną passe przerwała porażka z Rosjaninem dagestańskiego pochodzenia Chabibem Nurmagomiedowem 7 czerwca 2014. Do końca roku stoczył jeszcze trzy, zwycięskie pojedynki pokonując m.in. byłego mistrza UFC Bensona Hendersona (23 sierpnia). W związku z kontuzją Nurmagomiedowa pod koniec 2014, który miał stoczyć walkę o mistrzostwo z Anthonym Pettisem, dos Anjos otrzymał szansę od włodarzy UFC stoczenia z nim walki.
Do pojedynku doszło 14 marca 2015. Dos Anjos nieoczekiwanie pokonał na punkty faworyzowanego Pettisa zwyciężając pewnie w każdej z pięciu rund i zostając mistrzem UFC wagi lekkiej.
19 grudnia 2015 na UFC on Fox: dos Anjos vs.