Tuż przy kościele (przy Via della Madonna dei Monti 39) od 1643 r. mieściło się Kolegium neofitów (łac. Collegium Ecclesiasticum Adolescentium Neophytorum albo Pia Domus Neophytorum), dla kształcenia konwertytów z judaizmu i islamu.
W 1783 roku na schodach kościoła zasłabł Boży wędrowiec, św. Benedykt Józef Labre. Święty zmarł w domu za kościołem i został pochowany w północnym transepcie pod ołtarzem. Biografia Benedykta opublikowana rok później przez jego spowiednika księdza Marconiego, profesora Uniwersytetu Gregoriańskiego, zawierała 136 opisów cudownych uzdrowień, które zdarzyły się przy grobie Benedykta w pierwszych miesiącach po jego śmierci. Statuę nagrobną świętego wyrzeźbił w 1892 r. Achille Albacini. Święto obchodzone jest w kościele 16 kwietnia.
Kopia cudownego wizerunku Madonny z Dzieciątkiem obnoszona jest w procesji ulicami wokół kościoła każdego 26 kwietnia. Kościół Santa Maria ai Monti jest świątynią parafialną. Parafię ustanowił bullą Super universam z 1 listopada 1824 papież Leon XII. Parafię odwiedził 8 marca 1987 papież Jan Paweł II, co upamiętnia tablica we wnętrzu kościoła.