Prawdopodobnie nadmiernie surowe obyczaje panujące w Kensington skłoniły Kate do decyzji o zmianie szkoły. Przeniosła się do Slade School, która reklamowała się w tym czasie hasłami równouprawnienia i emancypacji. Jednocześnie z nauką w Slade School, Catherine Greenaway zaczęła wieczorowo uczęszczać do Heatherley's School of Art (obecnie Royal College of Art).
W 1868 roku ojciec posiadający liczne kontakty w środowisku artystycznym kontaktuje Kate z potencjalnymi pracodawcami. Marcus Ward & Co zlecają młodej Greenaway projekty kartek okolicznościowych i kalendarzy. W 1867 roku ukazuje się pierwsza wydrukowana kiedykolwiek praca Kate − frontispis do Infant Amusement, or How To Make a Nursery Happy.
Pierwsze prace Kate Greenaway
Dalsza kariera mały|prawo|Strona tytułowa Under the Window pierwszej wspólnej książki Catherine Greenaway i Edmunda EvansaW połowie lat 70. XIX wieku kończy współpracę z Marcus Ward & Co. Powodem były praktyki firmy, na które Kate nie wyrażała zgody. Uważała, że sprzedając swoje prace sprzedaje jedynie prawa autorskie do nich, a nie same dzieła i domagała się od pracowników firmy zwrotu swoich prac po ich zreprodukowaniu. Drugim powodem rozstania z firmą Marcus Ward & Co były niskie zarobki.