Będąc pod wpływem kolaży dadaistycznych Kurta Schwittersa, Arman zaprezentował swoją pierwszą indywidualną wystawę Kasety w Paryżu w 1954 roku. Znalazły się na niej asamblaże oraz pierwsze Akumulacje składające się ze znaczków i różnych wybranych przez artystę materiałów. W 1960 roku dołączył do grupy Nouveau Realisme pisząc wraz z jej członkami ich manifest. Do grupy należeli m.in. jego przyjaciele Yves Klein, Martial Raysse i Jean Tinguely. Jeszcze w tym samym roku pokazał w Iris Clert Gallery w Paryżu przełomową wystawę, Le Plein (Wypełnienie), na której wypełnił całą przestrzeń galerii śmieciami.
Zachwycony artystyczną energią Nowego Jorku w latach sześćdziesiątych Arman zamieszkał w Hotelu Chelsea w 1967 roku. W 1973 uzyskał obywatelstwo amerykańskie zmieniając nazwisko na Armand P. Arman. W tym czasie rozwinął wszystkie najbardziej znane cykle jego prac. Był pierwszym artystą, który rozpoczął stałą współpracę z firmą Renault w ramach swoich działań artystycznych. Współpraca ta zaowocowała serią monumentalnych prac, w których Arman wykorzystywał części samochodów.