Couplet rozpoczął swoją pracę misyjną w Jiangxi, następnie działał w Huguang, Zhejiang, Nankinie i Suzhou. W 1655 roku, w czasie sporu o reformę kalendarza został zmuszony do przebywania w Kantonie, podobnie jak inni misjonarze. W 1671 roku mógł ponownie powrócić do pracy misjonarskiej. Tym razem osiadł w Songjiang a później, w 1677 roku, przeniósł się na wyspę Chongming. W 1680 roku został mianowany prokuratorem wiceprowincji chińskiej i wysłany do Rzymu. Jego zadaniem było promowanie prezentowanego przez wielu jezuitów podejścia do chińskiego chrześcijaństwa. Jezuici starali się przybliżyć swoją religię mieszkańcom Państwa Środka, za pomocą znanych im pojęć, akceptowali również wiele zwyczajów i tradycyjnych praktyk miejscowych. Wywoływało to czasami opór ze strony innych misjonarzy i władz kościelnych, które obawiały się o ortodoksyjność doktryny katolickiej. Oprócz tego miał również pozyskać nowych misjonarzy i środki niezbędne im do pracy.