Madame wynajęła człowieka, który przez długi okres podawał d’Aubrayowi truciznę opracowaną przez Glasera, sprawiającą, że śmierć wyglądała jak ta z przyczyn naturalnych.
W 1670 otruła dwóch braci: Antoine zmarł 17 czerwca, François we wrześniu. Autopsje wykazały podejrzany kolor wnętrzności obu braci, ale i tak zakończyły się uznaniem, że umarli z powodu „złośliwych humorów”Duramy, Benedetta Faedi (2012). „Women and Poisons in 17th Century France”. Golden Gate University School of Law. Faculty Scholarship: 347–370 – via Digital Commons.. Madame dokonała tych zabójstw w celu odziedziczenia posiadłości i majątku swoich (męskich) członków rodziny.
Kiedy Sante-Croix zmarł z przyczyn naturalnych w 1672, odkryto jego listy, w których opisywał poczynania swoje i kochanki. Kiedy w 1673 wydano nakaz aresztowania markizy, ta uciekła, planując ukrycie się w Anglii Uciekłszy z rodzinnych stron, przebywała w Cambrai, Valenciennes, i Antwerpii. W 1676, próbowała zamieszkać w klasztorze w Liège, gdzie została rozpoznana przez władze i aresztowana. Po kilku dniach tortur i ostatecznym przyznaniu się do zarzucanych jej win, Brinvilliers została skazana na śmierć. Na dzień egzekucji wyznaczono 17 lipca.