20 sierpnia 2014 udał się na wypożyczenie do Valencii. Pierwszy występ w nowym klubie zaliczył 25 września 2014 w wygranym 3:0 spotkaniu z Córdobą. W całym sezonie rozegrał 10 spotkań. Po zakończeniu rozgrywek hiszpański klub zdecydował się na wykupienie Cancelo za 15 milionów euro. W Valencii grał jeszcze dwa sezony. Na sezon 2017/18 został wypożyczony do włoskiego Interu Mediolan. Debiut w Serie A zaliczył 26 sierpnia 2017, wchodząc na ostatnie minuty wygranego 3:1 spotkania z AS Romą. Pierwszego, i jak się okazało jedynego, gola w barwach Interu strzelił 17 kwietnia 2018 roku w wygranym 4:0 meczu z Cagliari. Cancelo wpisał się na listę strzelców już w 3. minucie, otwierając wynik spotkania.
Po sezonie Inter nie zdecydował się na wykupienie Portugalczyka, na czym skorzystał ligowy rywal Interu, Juventus, płacąc Valencii ponad 40 milionów euro. Debiut w nowych barwach zanotował 18 sierpnia 2018 w wygranym 3:2 spotkaniu z Chievo Veroną. Na pierwszego gola czekał do 27 stycznia 2019, kiedy to pokonał bramkarza Lazio. W tym samym meczu wywalczył także rzut karny, który na bramkę zamienił Cristiano Ronaldo. 16 stycznia 2019 zdobył Superpuchar Włoch, pokonując 1:0 A.C. Milan.