W hiszpańskim dramacie Poszukiwanie (La busca, 1966) opartym jest na powieści Pío Baroji wcielił się w postać Manuela, niewinnego, nieśmiałego młodzieńca z prowincji, który w Madrycie próbuje uniknąć przyłączenia się do gangu złodziei, jednak w walce z przywódcą śmiertelnie go rani i zostaje aresztowany. Wziął udział w dwóch musicalach Jacques’a Demy’ego z Catherine Deneuve: Panienki z Rochefort (Les demoiselles de Rochefort, 1967) w roli poety i malarza Maxence oraz adaptacji baśni Charles’a Perraulta Księżniczka w oślej skórze (1970) w roli księcia.
W 1968 założył firmę producencką Reggane Films przemianowaną potem na Galatée Films, stał się inicjatorem filmów o charakterze politycznym, które wywołały duży rozgłos. Współpracował z Costą-Gavrasem: zagrał Daniela, pasażera na gapę w drodze do Paryża w jego ekranizacji powieści Sébastiena Japrisota Przedział morderców (Compartiment tueurs, 1965), a jako producent i aktor (fotoreporter; postać złożona, częściowo wzorowana na Giorgosie Bertsosie) pracował przy Z (1969) o morderstwie politycznym w rządzonej przez juntę Grecji. Film Z otrzymał dwa Oscary dla najlepszego filmu międzynarodowego i za najlepszy montaż.