Przełomem dla kariery Lee Joona był udział w Hollywoodzkiej produkcji kina akcji Ninja Assassin – tłumaczonej w Polsce jako Ninja Zabójca. Mimo młodego wieku i braku doświadczenia na dużym ekranie przeszedł przez casting i otrzymał rolę młodego Raizo, młodszą "wersję" Raina, który grał w tej produkcji główną rolę. W 2009 roku film wszedł do kinNinja zabójca w bazie FILMWEB. W tym też czasie Lee Joon po treningu stał się członkiem MBLAQ. Grupa zadebiutowała w październiku 2009 roku.
Oprócz działalności w zespole, Lee Joon stał się też stałym członkiem obsady popularnych południowokoreańskich programów rozrywkowych: Oh! My School i Star Golden BellOficjalna strona Star Golden Bell. W 2010 roku został wybrany do obsady jednoodcinkowej dramy Housewife Kim Kwang Ja’s Third Activity, która weszła na ekrany 22 września tegoż roku oraz Jungle Fish 2 (drama i film)Jungle Fish 2, gdzie współnagrywał również ścieżkę dźwiękową. W 2011 Lee Joon użyczył swojego głosu w koreańskim dubbingu filmu animowanego Gnomeo i Julia.