W 1968 Gal Costa włączyła się w ruch tropicalismo. Nagrała cztery utwory, które znalazły się na kompilacyjnym albumie Tropicalia: ou Panis et circenses: „Mamãe coragem” (autorzy: Veloso i Torquato Neto), „Parque Industrial” (Tom Zé), „Enquanto seu lobo não vem” (Veloso) i „Baby” (Veloso). Ten ostatni stał się pierwszym ogólnokrajowym hitem Costy w pojedynkę, stając się zarazem klasykiem brazylijskiej muzyki popularnej. W tym samym roku uczestniczyła w 3rd International Music Festival, wykonując „Gabriela Mais Bela” (Roberto i Erasmo Carlos). W listopadzie wzięła udział w Rede Record’s 4th Music Festival wykonując piosenkę „Divino Maravilhoso” (Gil–Veloso), która również stała się ogólnokrajowym hitem i klasykiem brazylijskiej muzyki popularnej.
W 1969 Gal Costa wydała swój debiutancki album solowy, zatytułowany Gal Costa, na którym znalazły się piosenki „Baby” i „Divino Maravilhoso”. Album ten, oscylujący pomiędzy brazylijskim popem a północnoamerykańskim rockiem psychodelicznym, uważany jest za klasyka stylu tropicalismo. Dwie piosenki z tego albumu „Que pena (Ele já não Gosta mais de mim)” (Jorge Ben Jor) i „Não identificado” (Veloso) stały się kolejnymi hitami wokalistki. W tym samym roku Gal Costa nagrała swój drugi solowy album, zatytułowany Gal, zawierający m.in.