Podczas kręcenia filmu How I Won the War z udziałem Johna Lennona we wrześniu 1966 Harrison i Boyd polecieli do Bombaju na zaproszenie indyjskiego wirtuoza gry na sitarze Raviego Shankara i wrócili z powrotem do Londynu 23 października. Boyd wzięła udział w transmisji All You Need Is Love w czerwcu 1967. Przez jej zainteresowanie wschodnim mistycyzmem i medytacją transcendentalną, zachęciła wszystkich czterech Beatlesów do spotkania z hinduskim guru Maharishi Mahesh Yogim w Londynie 24 sierpnia 1967, co zaowocowało wizytą w seminarium w Bangor następnego dnia. Boyd towarzyszyła Harrisonowi oraz pozostałym Beatlesom i ich żonom w wyprawie do Aśramy Maharishiego w Rishikeshu w Indiach w lutym 1968. Na początku 1970, Harrison i Boyd przenieśli się z Kinfauns do wiktoriańskiej, neogotyckiej posiadłości w Henley-on-Thames.
Pod koniec lat 60. Boyd była obiektem zainteresowań wielu muzyków z kręgu Harrisona, m.in. Johna Lennona oraz Micka Jaggera. W 1973 relacje Boyd i Harrisona zaczynały słabnąć, wtedy też Boyd miała romans z Ronem Woodem, gitarzystą grupy Rolling Stones.