Zarówno Walker jak i Brown interesowali się sztuką Kanady. W 1914 galeria zakupiła prace kanadyjskiego malarza Toma Thomsona. Kolejni kuratorzy galerii (m.in. Robert H. Hubbard, J. Russell Harper, Jean-René Ostiguy, Pierre Théberge, Dennis Reid, Charles Hill i Jean Trudel) zbudowali w drodze zakupów reprezentatywną kolekcję sztuki kanadyjskiej, zarówno dawnej jak i współczesnej. Zbiory uzupełniły darowizny od darczyńców (m.in. J.M. MacCallum, Vincent Massey, Douglas Duncan, Harry Jackman z małżonką, Henry Birks i Blair Laing). W latach 60. XX w. zbiory galerii powiększyły się o eksponaty filmowe i wideo.
Już w 1907 rozpoczęto skupowanie dzieł sztuki europejskiej, od średniowiecza po współczesność. W zbiorach galerii znalazły się prace takich artystów jak: Piero di Cosimo, Agnolo Bronzino, Claude Monet i Edgar Degas. Po 1945 w kolekcji znalazły się dzieła m.in. Rembrandta, Rubensa (zakupione od księcia Liechtensteinu) oraz Paula Cézanne’a i pastele Degasa (zakupione z kolekcji Vollarda). Zbiory galerii uzupełnia kolekcja rzemiosła artystycznego i rzeźby (Puget, Bernini i Canova).
W 1967 powołano do życia Dział Fotografii.