W kwietniu 2005 Imbruglia wydała trzecią płytę Counting Down the Days. Pierwszym singlem był utwór „Shiver”. Piosenka odniosła sukces, znajdując się przez 6 tygodni na szczycie brytyjskiej listy przebojów Airplay. Płyta zadebiutowała na 1 miejscu w Wielkiej Brytanii. Mimo wielkiego sukcesu singla, sam album sprzedał się jedynie w liczbie ok. 500 tys. egzemplarzy na świecie.
16 lipca 2007 wydano kompilację dotychczasowych singli Glorious: The Singles 1997–2007. Płyta jest dostępna także w wersji DVD, na której znajdują się wszystkie teledyski piosenkarki i dodatkowo pięć nowych utworów. W 2005 artystka ujawniła, że zaczęła prace nad czwartym albumem Come to Life, który ukazał się 2 października 2009. W sieci pojawiła się informacja, że Natalie współpracowała na swojej płycie z Benem Hillierem i Chrisem Martinem. Pierwszymi singlami z albumu były utwory: Want oraz Wild About It, do którego nakręcono teledysk.
24 września 2021 wydała kolejny album "Firebird" , promowany pierwszym singlem "Build it better". Płyta była notowana na listach w Australii, Belgii, Szkocji, Szwajcarii oraz była na drugim miejscu niezależnych albumów w całej Wielkiej Brytanii.
Poza muzyką W 2002 artystka podpisała kontrakt z francuskim koncernem kosmetycznym L’Oreal Paris.