W latach 1724–1730 był sekretarzem elitarnego liczącego około 20 osób Stowarzyszenia Ogrodników, którzy spotkali się co miesiąc w celu zbadania i porównania różnych roślinnych okazów dostarczonych przez członków stowarzyszenia. Po raz pierwszy nazwali wiele nowych gatunków. Z działalności tego stowarzyszenia, powstał zbiór zapisów stanowiący zalążek późniejszego Słownika Ogrodniczego autorstwa Millera wydanego w 1731 r. Słownik stanowi ważny dokument ogrodniczy, powszechnie stosowany od ponad 100 lat.
Miller utrzymywał rozległe kontakty z innymi botanikami i ogrodnikami, dzięki którym sprowadzał do ogrodu rośliny z całego świata, które po raz pierwszy znalazły się w Anglii. Jest uznawany jako wprowadzający gatunek. W ogrodzie zatrudnił najlepszych botanicznych artystów i rytowników do wykonania botanicznych rysunków roślin. Miller nazwał ponad pięć tysięcy gatunków. Był zatrudniony przez Johna Russella IV księcia Bedford do nadzorowania i przycinania drzew owocowych w sadzie w Woburn Abbey, gdzie dbał o drzewa księcia, które zostały wyhodowane z nasion zebranych w Pensylwanii przez Johna Bertrama.