Punktem startowym przeważającej części obliczeń w chemii kwantowej jest przybliżenie Borna-Oppenheimera. Przybliżenie to pozwala odseparować dynamikę ruchu elektronów i jąder oraz podzielić obliczenia na dwa kroki. W pierwszy kroku rozwiązuje się równanie Schrödingera (lub Diraca) z elektronowym hamiltonianem, otrzymując zależność energii elektronowej w funkcji współrzędnych atomów. W drugim kroku rozwiązuje się równanie Schrödingera dla ruch jąder z potencjałem uzyskanym w pierwszym kroku. W praktyce główny nacisk w chemii kwantowej kładzie się na rozwiązanie problemu elektronowego, ponieważ niedokładność tych obliczeń wpływa głównie na rozbieżności pomiędzy danymi doświadczalnymi a eksperymentalnymi.
Dziedzinę, która wykorzystuje metody chemii kwantowej (jak również klasyczne lub półklasyczne teorie), a nie zajmuje się rozwijaniem metod matematycznych i numerycznych, nazywa się chemią obliczeniową.
Obliczenia struktury elektronowej Pierwszym krokiem, po zastosowaniu przybliżenia Borna-Oppenheimera, jest rozwiązywanie równania Schrödingera z elektronowym hamiltonianem.