W Londynie znalazła się w najwyższych kręgach intelektualnych, poznała Karola Dickensa, Williama Makepeace’a Thackeraya, Alfreda Tennysona, Thomasa Carlyle’a, Karola Darwina, Johna Stuarta Milla i Herberta Spencera.
W 1851 zakochała się w George’u Henrym Lewesie, krytyku, pisarzu i wydawcy. Został on opuszczony przez swoją żonę, lecz nie mógł się z nią rozwieść. W 1854 Mary i George zamieszkali razem. Życie w wolnym związku wywołało skandal obyczajowy, towarzyski i rodzinny (nawet brat Izaak zerwał ze swoją siostrą kontakty). W tym czasie Mary Evans, dotychczas tłumaczka i krytyczka, postanowiła zostać pisarką. Lewes okazał się oddanym i wiernym „mężem”, a także nieocenionym doradcą literackim. Pisarka używała męskiego pseudonimu artystycznego, chcąc, by jej dzieła traktowano poważnie i żeby oddzielić swoje skandalizujące życie prywatne od literatury501 wielkich pisarzy, s. 173.. „George” wzięło się od George’a Lewesa, natomiast wyraz „Eliot” uważała za takie ładne, okrągłe słowo. Dzięki swojej twórczości zyskała ogromne uznanie ze strony krytyków oraz znaczne honoraria. Za Middlemarch autorka otrzymała 9000 funtów.