Start Start w dniu 9 września i ponownie 10 września 1966 roku został odroczony z powodu usterek rakiety Titan II. Start nastąpił 12 września 1966 roku o godzinie 14:42:26 UTC z wyrzutni LC-19 na Przylądku Canaveral. Start nastąpił w czasie istnienia jedynie trzy-sekundowego okienka, na orbitę przebiegającą niewiele ponad 360 km poza obiektem docelowym i poniżej niego. Rakieta Agena wystartowała 97 minut wcześniej z platformy startowej LC-14.
Przebieg lotu Najważniejsze wydarzenie całej misji miało miejsce już na samym początku podczas pierwszego okrążenia Ziemi. Astronauci połączyli się z GATV 11 wystrzeloną niecałe 100 minut wcześniej. Po połączeniu nastąpiło celowe rozłączenie pojazdów, a następnie tę samą operację w przestrzeni powtórzono jeszcze kilkakrotnie. Zgodnie z planem odbyły się również dwa wyjścia poza statek. thumb|left|170px|Gemini 11 i Agena - eksperyment ze sztuczną grawitacją Podczas misji wykonano też po raz pierwszy eksperyment związany ze sztuczną grawitacją.
Po raz pierwszy, dysponując znacznymi zapasami paliwa kosmiczny tandem został wprowadzony na orbitę o rekordowym apogeum, znajdującym się na wysokości 1369 km. Po trzech godzinach astronauci obniżyli orbitę do 298 km.