Oznaczało to poszukiwanie Chrystusa, a nie szukanie prawdy w pogaństwie. W 373 roku przyłączył się do sekty manichejskiej, którzy uważali Jezusa za źródło Mądrości par excellence. Pozostawał ich słuchaczem przez około dziesięć lat. Wbrew woli swojego mecenasa, Romaniana, porzucił plany zostania prawnikiem w administracji cesarskiej i skupił się na filozofii.
W 375 roku powrócił do Tagasty, by wykładać literaturę. Gdy jego matka dowiedziała się, że został manichejczykiem, początkowo wyrzuciła go z domu, lecz po pewnym czasie pozwoliła mu wrócić. Gdy skończył nauczać, powrócił do Kartaginy, gdzie do 380 roku napisał swoją pierwszą książkę – „O pięknie i zdatności”. W 383 roku poznał manichejskiego biskupa Faustusa z Milewum. Rok później wyjechał do Rzymu, a w 385 roku miał się ożenić z majętną dziedziczką, dlatego też zakończył piętnastoletni związek z matką Adeodata. W tym samym czasie zmarł jego długoletni przyjaciel, a przed śmiercią przyjął chrzest, co podwójnie dotknęło Augustyna. Spowodowało to, że zapragnął opuścić Italię i wrócić do Kartaginy, lecz dzięki senatorowi Symmachowi zrezygnował z tego zamiaru i udał się do Mediolanu. Przebywał tam wraz z dwoma swoimi przyjaciółmi Alipiuszem i Nebrydiuszem, a także poznał arcybiskupa miasta – Ambrożego (kuzyna Symmacha).