Po krótkim okresie pracy jako nauczycielka w Carlisle Indian Industrial School w Carlisle w Pensylwanii powróciła do Bostonu, gdzie zaczęła pisać swoje pierwsze opowiadania i wspomnienia. Jej autobiograficzne nowele były publikowane w "The Atlantic Monthly" pomiędzy styczniem a marcem 1900 roku. W 1901 roku ukazała się jej książka Old Indian Legends, zbiór nowel, opartych na folklorze Dakotów. Pisała także dla magazynu "Harper's Monthly". Rok później w rezerwacie poznała kapitana Raymonda Bonnina, również półkrwi Yankton, pracownika Biura do spraw Indian. Pobrali się, mieli jednego syna.
Rozpoczęta w 1910 roku współpraca z poznanym w stanie Utah kompozytorem Williamem F. Hansonem zaowocowała wystawieniem w 1913 roku pierwszej w historii opery indiańskiej, The Sun Dance ("Taniec Słońca"), do której Bonnin napisała libretto i piosenki. Na potrzeby opery Bonnin zaaranżowała tradycyjne pieśni dakockie, angażując do przedstawienia także tancerzy i pieśniarzy z plemienia Ute. Po dłuższej przerwie, w 1916 roku powróciła do pracy literackiej, publikując m.in. w 1921 roku American Indian Stories, zbiór autobiograficznych nowel, częściowo złożony z utworów opublikowanych poprzednio w "The Atlantic Monthly".