Pod koniec lat 80. zaangażował się w działalność niezależnych organizacji obywatelskich, m.in. zrzeszającego prawników Független Jogász Fórum. Był też jednym z założycieli Węgierskiego Forum Demokratycznego, przez krótki czas wchodził w skład władz wykonawczych tej partii. W 1989 wybrany w skład Trybunału Konstytucyjnego. Został wiceprzewodniczącym tej instytucji, a od 1990 do końca kadencji w 1998 zajmował stanowisko jej przewodniczącego.
W 2005 organizacja społeczna Védegylet zgłosiła jego kandydaturę na urząd prezydenta, wybieranego przez Zgromadzenia Narodowego. Poparcie zadeklarowali posłowie ugrupowań opozycyjnych – Fideszu i Węgierskiego Forum Demokratycznego. 7 czerwca 2005 László Sólyom został wybrany na ten urząd w trzeciej turze głosowania, otrzymując 185 głosów, podczas gdy kandydatka rządzących socjalistów Katalin Szili dostała 182 głosy. Wybór umożliwiło mu wstrzymanie się od głosu przez deputowanych współrządzącego Związku Wolnych Demokratów.