W 1846 wydał swą najdonioślejszą pracę Nárečja slovenskuo alebo potreba písaňja v tomto nárečí (współczesny , tytuł polski: Narzecze słowackie czyli potrzeba pisania w tym narzeczuĽudovít Štúr, Wybór pism, Zakład Narodowy im. Ossolińskich, Wrocław 1983, str. 115, przekład: Edward Madany), która jako pierwsza podnosiła niezależność języka słowackiego od czeskiego, w pewnej mierze ustalała także wzorzec słowackiego języka literackiego. Zawierała także idee polityczne autora oraz jego zwolenników. W dziele Nauka słowackiej mowy () usystematyzował gramatykę ówczesnego języka słowackiego. Prace te stanowią tzw. kodyfikację szturowską.
W czasie Wiosny Ludów Štúr podjął intensywną działalność publicystyczną i polityczną na rzecz słowackiego wyzwolenia narodowego i reform społecznych na Węgrzech. Żądania te artykułował od 1847 występując na sejmie węgierskim. Uczyniło go to ideologiem formującego się, nowoczesnego narodu słowackiego i rosnącej w siłę burżuazji. Dążenia narodowowyzwoleńcze postawiły go w opozycji do rewolucyjnego rządu węgierskiego, który na fali węgierskiego nacjonalizmu zwalczał program narodowego ruchu słowackiego. W 1848 rząd węgierski zagroził aresztowaniem Štúra i jego współpracowników Jozefa Miloslava Hurbana i Michala Miloslava Hodžy, wymuszając na nich liczne ustępstwa.