W 1956 złożył śluby małej schimy, otrzymując nowe imię Paisjusz. Miało to miejsce w klasztorze Filoteu, gdzie mnich Paisjusz przeniósł się krótko po pierwszych postrzyżynach. Jego ojcem duchowym w klasztorze został starzec Symeon. W 1958 na krótko opuścił Athos, by odwiedzić wieś, w której się wychował i powstrzymać wstępowanie przez jej mieszkańców do różnych Kościołów protestanckich. Następnie w latach 1962–1964 mieszkał w klasztorze św. Katarzyny na Synaju. Po powrocie na Athos osiedlił się w jednym ze skitów klasztoru Iwiron.
W 1966 przeszedł poważną operację płuc. W tym samym czasie objął opieką duchową żeński monaster św. Jana Teologa w Suroti koło Salonik. Mieszkając na stałe na Athosie regularnie odwiedzał klasztor, przekazując mniszkom swoje pouczenia duchowe. Opiekował się również atoskim starcem Tichonem, mieszkańcem skitu Świętego Krzyża przy klasztorze Stawronikita. Przed swoją śmiercią Tichon przyjął od niego śluby wielkiej schimy i polecił Paisjuszowi pozostanie w jego pustelni. Mnich żył tam do 1979, gdy przeniósł się do pustelni przy klasztorze Kutlumus.