zabytków (Commission des Monuments Historiques) jako członek tzw. Mission Héliographique – grupy fotografów, których zadaniem było sfotografowanie najważniejszych zabytków Francji. Działalność Le Secqa obejmowała tereny Alzacji, Lotaryngii i Szampanii.
Le Secq uprawiał także fotografię krajobrazową, w której, dzięki wykorzystaniu techniki kalotypii, uzyskiwał bogate efekty światłocieniowe. Jego widoki okolic Montmirail utrzymane były w estetyce zbliżonej do obrazów malarzy z kręgu szkoły z Barbizon, takich jak Jean Baptiste Camille Corot czy Théodore Rousseau.
Posługiwał się negatywowo-pozytywową techniką kalotypii, w której odbitki otrzymywano na papierze. Od 1850 używał ulepszoną wersją tego procesu, w której wykorzystywano papier woskowany. Pozostał wierny papierowym negatywom nawet wówczas, gdy inni fotografowie porzucili ją na rzecz negatywów szklanych.