Po wojnie wydał swoje okopowe wspomnienia, które zostały entuzjastycznie przyjęte przez prawicową prasę. W 1923 zawiesił karierę w wojsku. Zajął się studiami – zoologią i filozofią – których jednak nie ukończył. Zwrócił się ku pracy pisarskiej i dziennikarskiej. Po przejęciu władzy przez nazistów odrzucił ich propozycje zajęcia miejsca w Reichstagu oraz członkostwa w tzw. akademii poetów (Dichterakademie). Pociągnęło to za sobą różne nieprzyjemności, m.in. przeszukanie mieszkania przez Gestapo.
W 1939 wydał powieść Na marmurowych skałach, która zapoczątkowała serię powieści fantastycznych w jego twórczości. Kolejne były: Heliopolis (1949), Szklane pszczoły (1957), Eumeswil (1977) oraz Problem Aladyna (1983). W Szklanych pszczołach Jünger poddał konserwatywnej krytyce rozwój techniczny – przeciwstawiał technikę naturze oraz zwrócił uwagę na zagrożenia ze strony postępu technicznego, a także na potrzebę przeciwdziałania im.
Po wybuchu wojny Jünger jako oficer Wehrmachtu został skierowany do stolicy okupowanej Francji, gdzie zajmował się cenzurą listów. W tym okresie nawiązał stały kontakt z przedstawicielami paryskich elit kulturalnych pozostałych po klęsce 1940 we Francji. Spotkał się m.in. z Jean-Paulem Sartrem i Picassem.