W trakcie swoich studiów teologicznych postanowił zgłębić twórczość antycznych filozofów, Ojców Kościoła, teologów reformacji oraz późniejszych teologów i filozofów, przeanalizować ich poglądy na temat ludzkiej wolności i zła, a następnie spisać rezultat swoich prac. Chociaż praca nigdy nie została opublikowana, wywarła duży wpływ na jego rozwój. Kolejnym impulsem była lektura Myśli Pascala. Mniej więcej w tym czasie uznał, że jego serce nie jest prawe przed Bogiem. Przeanalizował więc dzieła teologów luterańskich i, ku swemu zaskoczeniu, uznał je za zgodne ze swoim doświadczeniem wiary. W sposób szczególny uznał za właściwą luterańską teologię usprawiedliwienia, która stała się głównym punktem jego wiary i teologii.
W 1828 roku Harless powrócił z Halle do Erlangen jako Privatdozent teologii i trzy lata później został profesorem egzegezy Nowego Testamentu. Objęcie przez niego posady miało wpływ nie tylko na historię wydziału teologii w Erlangen, który pod wpływem Harlessa przyjął konserwatywny profil, ale także na całą ortodoksyjną teologię luterańską. W 1836 roku został profesorem zwyczajnym i kaznodzieją uniwersyteckim. Nie przyjął propozycji objęcia posady w Rostocku, Berlinie, Dorpacie czy Zurychu.