W 1860, początkowo niechętny mu Zeng Guofan, dał się przekonać i mianował go jednym z głównych podkomendnych. Zuo zebrał oddział 5000 ochotników, z których stworzył tzw. Armię Chu. Zadbawszy o jej wyszkolenie, wyposażenie i morale, wykorzystał tę siłę do oczyszczenia z powstańców Jiangxi i zepchnięcia ich do Zhejiangu. Zdobył ważne miasto Shaoxing, a następnie rozpoczął ofensywę na Fujian i Guangdong.
W sierpniu 1864, armie Zuo Zongtanga i Zeng Guofana zdobyły stolicę tajpingów, Nankin; cesarz powstańców Hong Xiuquan popełnił samobójstwo, jego syn i następca, Hong Tianguifu, po krótkiej ucieczce został schwytany i stracony - rebelia dobiegła końca. Pozycja Zuo, jako jednego z trzech najważniejszych wodzów (z Zengiem i Li Hongzhangiem) była ugruntowana.
Mianowany najpierw głównodowodzącym w Zhejiangu, w 1862 - gubernatorem, a rok później, po całkowitym wyparciu tajpingów z Fujianu, gubernatorem generalnym Zhejiangu i Fujianu, podjął natychmiast prace nad odbudową zniszczonych terenów, rozwijając rolnictwo, w szczególności uprawę bawełny i produkcję wełny. Jako gubernator Fujianu, z pomocą francuską, Zuo zainicjował budowę w Fuzhou pierwszego nowoczesnego arsenału i stoczni, założył też akademię morską.