Kariera reprezentacyjna W reprezentacji Brazylii Sylvio Pirillo zadebiutował 14 stycznia 1942 w wygranym 6-1 meczu z reprezentacją Chile podczas Copa América 1942. Był to udany debiut, gdyż Pirillo strzelił 3 bramki. Na tym turnieju Brazylia zajęła trzecie miejsce a Prillo wystąpił w pięciu meczach z: Chile (3 bramki), Argentyną, Peru, Urugwajem i Ekwadorem (3 bramki). Mecz z Ekwadorem rozegrany 31 stycznia był ostatnim meczem w reprezentacji, w którym strzelił 3 bramki. Ogółem w pięciu meczach Pirillo strzelił 6 bramek.
Kariera trenerska Po zakończeniu kariery piłkarskiej Sylvio Pirillo został trener. Pierwszym jego klubem było Botafogo FR. W latach 1953–1955 prowadził Bonsucesso Rio de Janeiro. W 1957 roku krótko prowadził Fluminense FC. Z klubem z Rio wygrał turniej Rio-São Paulo. W 1957 Sylvio Pirillo został selekcjonerem reprezentacji Brazylii. Roli selekcjonera zadebiutował 11 czerwca w wygranym 2-1 towarzyskim meczu z Portugalią. Ostatni raz reprezentację Brazylii Sylvio Pirillo prowadził 10 lipca 1957 w wygranym 2-0 meczu z Argentyną, którego stawką było Copa Julio Roca 1957. Bilans Pirillo w roli selekcjonera to 4 mecze, 3 zwycięstwa i 1 porażka przy bilansie bramkowym 8-3.