W 963 Atanazy założył na Athosie monaster nazwany Wielką Ławrą, w którym w ciągu roku zgromadził kolejnych 80 uczniów. Opracował dla klasztoru szczegółową regułę życia opartego na modlitwie i pracy na roli, a także uzyskał dla niego szczególne przywileje w postaci honorowego prymatu wśród monasterów na górze oraz wsparcia ze strony cesarza (224 złote monety oraz zapas zboża rocznie)K. Kokkas: Góra Atos. Brama do nieba. Częstochowa: Edycja Świętego Pawła, 2005. , ss.83-85. Pomoc cesarzy umożliwiła mu budowę kilkudziesięciu nowych niewielkich klasztorów, gdzie zamieszkali jego uczniowieJ. Kłoczowski, Od pustyni do wspólnoty, Czytelnik, Warszawa 1987, , s.104. Sam kontynuował życie ascetyczne, przez co zyskał ogromny autorytet i wielu naśladowców. Przypisywano mu zdolność czynienia cudów i jasnowidzenia, jak również co najmniej kilka objawień Matki Bożej.
Zginął w roku 1000 lub 1003 w wypadku w czasie budowy nowej cerkwi w obrębie Wielkiej Ławry, spadając z dachu budynku, z którego pragnął nadzorować postępy prac. Według tradycji miał przewidzieć swoją śmierć.