W 1933 wystartował na mistrzostwach świata w Innsbrucku. Osiągnął tam największy sukces w swojej karierze – wspólnie z Vladimírem Novákiem, Antonínem Bartoňem i Cyrilem Musilem zdobył srebrny medal w sztafecie 4 × 10 km. Dwa lata później, na mistrzostwach świata w Wysokich Tatrach sztafeta czechosłowacka z Šimůnkiem w składzie zajęła piąte miejsce. Wraz z kolegami z reprezentacji powtórzył ten wynik podczas mistrzostw w Chamonix w 1937. Startował także na mistrzostwach świata w Lahti, zajmując 28. miejsce w kombinacji oraz 111. miejsce w biegu na 18 km stylem klasycznym.
Osiągnięcia w biegach narciarskich Igrzyska olimpijskie Miejsce Dzień Rok Miejscowość Konkurencja Wynik Strata ZwycięzcaDNS10 lutego1932 Lake Placid18 km stylem klasycznym1:23:07– Sven UtterströmDNS13 lutego1932 Lake Placid50 km stylem klasycznym4:28:00– Veli Saarinen5.10 lutego1936 Garmisch-PartenkirchenSztafeta 4 × 10 kmSkład drużyny: Cyril Musil, Gustav Berauer, Lukáš Mihalák, František Šimůnek2:41:33+10:2311.12 lutego1936 Garmisch-Partenkirchen18 km stylem klasycznym1:14:38+4:31 Erik Larsson72.31 stycznia1948 Sankt Moritz18 km stylem klasycznym1:13:50+21:31 Martin Lundström