10 sierpnia 1975 został mianowany biskupem Malanje, przyjął sakrę biskupią 31 sierpnia 1975 z rąk arcybiskupa Giovanniego De Andrea, delegata apostolskiego w Angoli. Objął funkcję wiceprzewodniczącego Konferencji Episkopatu Angoli (do 1981). W lutym 1977 przeszedł na stolicę arcybiskupią Lubango; przez pewien czas pełnił funkcję administratora apostolskiego ad nutum Sanctae Sedis diecezji Onjiva. Jesienią 1982 spędził miesiąc w rękach porywaczy z angolskiej partyzantki.
2 lutego 1983 Jan Paweł II wyniósł go do godności kardynalskiej, nadając tytuł prezbitera S. Marco in Agro Laurentino. Od 16 lutego 1986 był arcybiskupem Luandy, zrezygnował z rządów archidiecezją w styczniu 2001 po osiągnięciu wieku emerytalnego (75 lat). Jego następcą został abp Damião António Franklin. Przewodniczący Konferencji Episkopatu Angoli i Wysp Św. Tomasza, uczestniczył w sesjach Światowego Synodu Biskupów w Watykanie.
1 marca 2005 ukończył 80 lat i utracił prawo udziału w konklawe, nie mógł brać udziału w wyborze następcy zmarłego w kwietniu 2005 Jana Pawła II.