Czaszka thumb|Czaszka w Muzeum Historii Naturalnej w Chicago Znane są czaszki sześciu osobników, z czego trzy niemal kompletne. Łącznie obejmują wszystkie kości z wyjątkiem strzemiączka i tym samym sprawiają, że czaszka Simosuchus należy do najlepiej poznanych spośród wszystkich wymarłych krokodylomorfów. Obejmuje 17 kości parzystych i 7 nieparzystych. Do parzystych należą kości przedszczękowe, szczękowe, nosowe, łzowe, przedczołowe, łuskowe, zaoczodołowe, kwadratowo-jarzmowe, jarzmowe, bocznoskrzydłowe, podniebienne, lemiesze, kości bocznoklinowe, przeduszne, nadskrzydłowe, strzemiączka i kości kwadratowe, natomiast do nieparzystych: kości czołowa, ciemieniowa, przypodstawnoklinowa, nadpotyliczna i otoccipitale. Żuchwa zbudowana była z pięciu parzystych kości: stawowych, kątowych, nadkątowych, okładkowych i zębowych. Czaszka Simosuchus jest bardzo krótka, co wynika przede wszystkim ze znacznego skrócenia pyska. W widoku od strony grzbietowej ma on kształt prostokąta o zaokrąglonych rogach. Jest stosunkowo wysoki, podobnie jak cała czaszka, a ponadto wygięty ku dołowi pod kątem około 20° w stosunku do jej tylnej części. Jego długość tylko nieznacznie przewyższa szerokość i jest niewiele większa od połowy jego szerokości – u bazalnych Mesoeucrocodylia jedynie Comahuesuchus ma podobne proporcje.