W 1966 został aresztowany, następnie udał się do Iraku na spotkanie z Chomejnim i po powrocie został ponownie osadzony w więzieniu Ewin. W więzieniu był torturowany.
Po rewolucji islamskiej Hosejn Ali Montazeri został po rewolucji drugą osobą w elicie władzy po Chomejnim (zastępcą Najwyższego Przywódcy), uważano go powszechnie za przyszłego Najwyższego Przywódcę Iranu po jego śmierci. Został przewodniczącym pierwszego porewolucyjnego Zgromadzenia Ekspertów, zajmującego się opracowaniem nowej konstytucji Iranu. W Zgromadzeniu doszło do żywej dyskusji nad ustrojem przyszłego państwa irańskiego. Montazeri bronił w niej koncepcji rządów uczonego prawnika, twierdząc, że przywódca taki nie będzie miał prawa kontrolować działań prezydenta i rządu, państwo w istocie nie będzie islamskie. W listopadzie 1979 Montazeri wspólnie z Chomejnim poparł zajęcie ambasady amerykańskiej w Teheranie przez radykalnych studentów.
W 1985 Zgromadzenie Ekspertów formalnie ogłosiło Montazeriego następcą Chomejniego.