13 listopada 1875 sprowadził do Pompejów do podupadłej parafii wizerunek Maryi Różańcowej, który wiele lat później nazwał „narzędziem do realizacji jednego z największych zamierzeń Bożego Miłosierdzia”. Na polecenie biskupa diecezji Nola, ks. Giuseppe Formisano, zaczął zbierać fundusze na budowę kościółka dla ubogich mieszkańców Pompejów. Dzięki zaangażowaniu, w ciągu 20 lat powstała okazała świątynia, a przy niej domy wychowawcze dla dzieci więźniów, sierot, szkoły, warsztaty, drukarnia i liczne miejsca pracy dla okolicznych mieszkańców. W 1885 pojął za żonę Mariannę de Fusco, żyjąc z nią w czystej miłości.
Po kilkudziesięciu latach pracy, wskutek oskarżeń o defraudacje i szkody społeczne, jakie wysuwali dawni przyjaciele-antyklerykałowie, a także dwaj nieprzychylni księża, Bartłomiej zrzekł się wszelkich praw do świątyni oraz innych inicjatyw. Następnie został pozbawiony dachu nad głową przez swoich zadłużonych pasierbów, którzy wyprzedawali rodzinny majątek. Wskutek tego, jako 84-letni starzec, wrócił do rodzinnego Latiano. Z okazji 50-lecia dzieł w Pompejach w 1926 roku Longo powrócił do sanktuarium i oczyszczony z wszystkich zarzutów pozostał tam przez ostatnie pół roku życia.