Podczas tej wyprawy założył magazyn z zaopatrzeniem (na jednej z Wysp Nowosyberyjskich) dla Fridtjöfa Nansena, wybierającego się na pokładzie statku badawczego „Fram” w kierunku bieguna północnego.
W 1899 roku brał udział w wyprawie na lodołamaczu Jermak na brzegi Spitsbergenu.
W latach 1900–1902 Toll kierował, z pokładu statku Zaria, ekspedycją na Wyspy Nowosyberyjskie. Celem wyprawy było odnalezienie Ziemi Sannikowa i opłynięcie Przylądka Czeluskin na Półwyspie Tajmyr, najdalej na północ wysuniętego punktu kontynentu azjatyckiego. Prowadzono wówczas w okolicach Tajmyru badania hydrograficzne, geograficzne i geologiczne. Z powodów pogodowych wyprawa zmuszona była spędzić dwie zimy w regionie archipelagu. W tym czasie Toll wraz z trzema członkami załogi odbył wyprawę na saniach i kajaku na Wyspę Benetta. W czasie tej ekspedycji zaginął, a prowadzone jeszcze wiosną 1903 roku poszukiwania, którymi kierował Aleksandr Kołczak, nie przyniosły rezultatu.