Role dziecięce W 2004 roku Chloë wcieliła się w postać Violet występując w dwóch odcinkach serialu Obrońca. Rok później pojawiła się w filmie Heart of the Beholder, zagrała także rolę Chelsea Lutz w obrazie Amityville, za którą otrzymała nominację do nagrody Young Artist Award. Od tego momentu kariera Chloë nabrała rozpędu. W 2006 roku pojawiła się w filmie Agent XXL 2 oraz gościnnie wystąpiła w kilku serialach telewizyjnych, m.in. Gotowe na wszystko oraz Na imię mi Earl. W 2007 roku użyczyła swojego głosu animowanej postaci Tosi w kreskówce My Friends Tigger & Pooh: Super Sleuth Christmas Movie oraz pojawiała się gościnnie w serialu Seks, kasa i kłopoty. W międzyczasie występowała również w kilku niezależnych produkcjach. W 2009 roku młodą aktorkę można było oglądać w oryginalnej komedii romantycznej 500 dni miłości.