Od 1928, kiedy to przeniósł się do SS, ścisłe współpracował z Heinrichem Himmlerem. W latach 1928–1933 był dowódcą SS w Niemczech Wschodnich (SS-Gruppe Ost). 30 sierpnia 1930 jego oddziały spacyfikowały bunt berlińskich bojówek SA, dowodzonych przez SA-Gruppenführera Waltera Stennesa. Był to pierwszy przypadek użycia SS przez partię w celu tłumienia żądań SA. W 1932 został posłem do pruskiego Landtagu, zaś od 1933, już jako SS-Gruppenführer, był posłem do Reichstagu oraz komendantem skoszarowanych oddziałów pruskiej policji krajowej (Landspolizei). Przekształcił wtedy tę formację w posłuszne narzędzie realizacji polityki nazistów. Przez Hermanna Göringa mianowany został komisarzem państwowym do spraw szczególnej wagi przy rządzie pruskim.

W 1934 był aktywnym uczestnikiem „nocy długich noży”, a po niej tymczasowo dowodził SA-Gruppe Berlin-Brandenburg, Mitte, Grenzmark, Pommern i Schlesien. W latach 1936–1942 Daluege stał na czele Głównego Urzędu Policji Porządkowej (Orpo), która w tym czasie została podporządkowana SS. Jako szef Ordnungspolizei w 1938 był z wizytą w Polsce. Był w tym czasie drugą po Himmlerze najbardziej wpływową personą w szeregach SS.