Po studiach specjalistycznych rozpoczął pracę naukowo-dydaktyczną w seminarium Kustodii Ziemi Świętej w Jerozolimie, którego był rektorem w latach 1996–2002 (). Następnie był gwardianem klasztorów Ubiczowania, Najświętszego Zbawiciela w Jerozolimie, Klasztoru św. Katarzyny w Betlejem przy bazylice Narodzenia Pańskiego oraz dyrektorem Chrześcijańskiego Centrum Informacyjnego w Jerozolimie. W 2013 wybrany został wikariuszem łacińskiego patriarchy Jerozolimy dla Cypru. W 2022 następcą o. Kraja wybrano o. Bruna Varriano OFM. Po kapitule prowincjalnej w Kustodii Ziemi Świętej w 2022 roku o. Jerzy Kraj mianowany został dyrektorem Chrześcijańskiego Centrum Informacyjnego w Jerozolimie.
O. Kraj był oficjalnym komentatorem podczas 91. pielgrzymki papieża Jana Pawła II do Ziemi Świętej w 2000 roku, współpracuje z redakcją polską Radia Watykańskiego oraz redakcją programów katolickich Telewizji Polskiej. Był felietonistą Radia Maryja i Telewizji Trwam, przekazując informacje z Jerozolimy, głównie o mieszkającej tam mniejszości chrześcijańskiej. Franciszkanin publikuje na łamach kwartalnika Ziemia Święta. Czasopismo ilustrowane jest też zdjęciami autorstwa o. Kraja.
O.